Şampiyonlar Ligi'nde Olympiakos ile karşı karşıya gelen Tottenham, 2-0 geriye düştüğü mücadeleden müthiş bir geri dönüşe imza atarak sahadan 4-2 galip ayrıldı. Attığı 2 gol ile takımına büyük katkı sağlayan Hary Kane, Şampiyonlar Ligi'nde 24 maçta 20 gol sayısına ulaştı.
Böylece Hary Kane daha önce rekoru elinde bulunduran Alessandro Del Piero'nun üç kez daha az maç oynayarak önüne geçmiş oldu.
Şampiyonlar Ligi'ndeki ilk golünü Kasım 2016'da Monaco ağlarına gönderen Kane, geride kalan üç yıl içinde gollerini rahat bir şekilde sıralamayı başardı.
2017-18 sezonunda Şampiyonlar Ligi'nde çıktığı yedi maçta yedi gol atan Kane, geçen sezon takımının final oynadığı turnuvada ise beş gol atmıştı.